5月13日，我校能源材料化學研究院趙東元院士、馬玉柱教授、化學化工學院劉健教授聯(lián)合吉林大學呂中元、朱有亮教授等人在Nature Nanotechnology期刊上發(fā)表了題為“Paddle-like self-stirring nanoreactors with multi-chambered mesoporous branches for enhanced dual-dynamic cascade reactions”的研究成果。 該工作基于前期發(fā)展的納米液滴界面組裝策略，設計了復雜分支多腔結構并實現(xiàn)了對結構的精準預測（Nat. Synth. 2024, 3, 236–244.）?；谛滦偷姆种Ъ{米結構，如何構筑智能化的介孔納米反應器實現(xiàn)結構-功能-應用之間構效關系的匹配一直是本領域的核心挑戰(zhàn)（Nat. Rev. Chem. 2024, 8, 915–931.）?；诖?，該研究面向新型多腔介孔納米結構設計，構筑了可以響應外部磁場刺激轉化為機械運動的智能納米反應器，首次提出了類行星式納米反應器的概念，突破了納米尺度上分子定向擴散傳質(zhì)的限制，顯著提升了級聯(lián)催化反應效率和反應選擇性。 類行星式納米反應器 研究亮點： 趙東元院士團隊通過納米液滴膨脹和隨后的融合策略，設計了一種具有分支多腔結構的槳狀介孔納米反應器（圖1），利用分步封裝策略可以將功能組分，如Fe?O?納米顆粒、Pd納米晶、上轉換NaGdF?納米顆粒（~20 nm）等植入到特定的位置，從而在單粒子水平上構建殼-室、上-下腔和左-右腔分離的雜化二元、三元和四元多功能級聯(lián)納米反應器。 將磁性Fe?O?納米顆粒封裝在兩個分支的第一個腔室后，該納米結構在交變磁場下表現(xiàn)出類行星式的自轉和公轉模式（圍繞質(zhì)量中心，類似于地球自轉和公轉）。該自轉-公轉模式提高了混合和擴散效率，更重要的是，可以將更多的分子吸附到催化劑表面，有利于傳質(zhì)和催化效率的提高。 圖1: 分支槳狀多腔納米反應器的合成 進一步將Pd和Au催化中心分別落位到分支結構的不同空間位置，構筑了一系列自攪拌納米反應器（Au-Pd活性位距離不同）。以Au-Pd殼層-內(nèi)腔分離的自攪拌納米反應器為例，納米尺度的自攪拌反應器其初始反應速率相比于傳統(tǒng)的宏觀機械攪拌提高了一個數(shù)量級，從274 mmol h-1 mmol Pd-1提高到2859 mmol h-1 mmol Pd-1。此外，目標產(chǎn)物的產(chǎn)率也從宏觀攪拌時的76.8%（選擇性為78.1%）上升到納米攪拌時的95.4%（選擇性為96.4%）。同時，調(diào)整Au-Pd活性位空間位置（距離）后，可以進一步改變反應分子的擴散路徑，進而改變目標產(chǎn)物的選擇性。 催化增強機制： 首先，每個分支納米結構在體系中同時旋轉，相當于無數(shù)個小轉子同時攪拌，從而顯著增強反應效率。其次，納米反應器的自轉過程，不僅可以驅動分子由高濃度到低濃度的自發(fā)擴散。同時自轉過程可以產(chǎn)生指向內(nèi)腔的反作用力，從而大大增強內(nèi)擴散過程，甚至可以驅動分子從低到高濃度的反向擴散。這種雙動態(tài)驅動模式增加了中間體到達下一個活性位點（Au，如本研究中）的概率，從而帶動分子的定向擴散。這也調(diào)控了分子到達下一位點的概率，進一步優(yōu)化分子擴散路徑，提高產(chǎn)物選擇性（圖2）。 圖2: 自攪拌和催化位點鄰近效應的相關性 這項工作揭示了新型多室結構的制備和多個活性位點共定位的設計思路，證明了納米自旋轉和催化位點鄰近效應在調(diào)節(jié)中間體擴散和級聯(lián)催化性能方面的相關性。這種集成的多功能納米反應器系統(tǒng)為實現(xiàn)響應外部刺激的新型納米設計提供了新的思路，為其他應用的拓展奠定了基礎。 我校馬玉柱教授為一作兼通訊作者，趙東元院士、劉健教授、吉林大學朱有亮教授為該論文的共同通訊作者，論文以內(nèi)蒙古大學能源材料化學研究院和化學化工學院為第一通訊單位。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金的資助。 課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/ma_yuzhu 全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-025-01915-2 （供稿：能源材料化學研究院 編輯：武濤 審核：劉雪峰 終審：阿茹娜） 上一條：我校蒙古文智能信息處理技術國家地方聯(lián)合工程研究中心4篇論文被人工智能自然語言處理領域頂級國際會議ACL 2025錄用 下一條：我校張嘉漢研究員、劉增研究員團隊在國際頂刊《Advanced Materials》上發(fā)表重要成果
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